בשנת 1865 נבחר לפרלמנט והיה חבר בו עד 1867.
ב-1868 עבד שלוש שנים כפועל חקלאי באחוזה בארצות הברית והתחבר שם לתומס לייק אשר דגל במיסטיקה נוצרית-אירוטית .
האמין בשיבת ציון ממניעים דתיים ופוליטיים ופעל להגשמתה.
הוא ערך מסעות רבים ברחבי העולם במהלכם הגיע לאימפריה העותומאנית וראה שהיא שוקעת ומתנוונת. כדי להציל את טורקיה מפני הרוסים הציע אוליפנט להקים התיישבות יהודית בחלק שבין נחל ארנון לירמוך שתהיה תחת חסות בריטית.
את הצעתו זו תיאר בספרו "ארץ הגלעד" שיצא לאור בשנת 1880, ובו מתח ביקורת קשה על השלטונות התורכיים.