הדואטים הגדולים ביותר של גאיי היו עם תמי טאראל, עמה יצר בשנים 1968-1967 את הלהיטים "Ain't No Mountain High Enough" ו- "You're All I Need to Get By","Your Precious Love" "Ain't Nothing Like The Real Thing".
ההצלחה המשותפת של גאיי וטאראל ניקטעה באיבה בשנת 1970, כאשר את הזמרת הכניע הגידול אשר התגלה במוחה.
בשנת 1968 שיחרר גאיי את הלהיט הגדול ביותר שלו, "I Head It Through the Grapevine".