לאחר שעלה לארץ הצטרף לוועד ההכנה להקמת האוניברסיטה העברית, שלמענה פעל שנים רבות לפני כן. מונה ב-1924 לראש המכון למדעי היהדות ומאז 1935 שימש כנשיא האוניברסיטה העברית. חתר להתקרבות יהודית ערבית ולהקמת מדינה דו-לאומית בארץ-ישראל. היה מפעיליה המרכזיים של ברית שלום. במסגרת זאת עסק בפעילות ענפה, כגון, הקמת אגודות יהודיות-ערביות, ייסוד עיתון ("בעיות היום"),. במלחמת העולם שינה את דעותיו לכוון פחות מתון. ב-1948 נשלח לניו-יורק בכוונה לפעול שם להפסקת המלחמה, ושם נפטר.