ב-1881 לאחר הפוגרומים שהתחוללו בדרום רוסיה ("הסופות בנגב"), עבר ליללינבלום מפנה אידיאולוגי נוסף, וטען שהפתרון לבעיית היהודים צריך לבוא בהקמת יישות לאומית יהודית בארץ-ישראל, זאת בגין האנטישמיות הקיימת ברוסיה. היה בין מקימיה של חיבת ציון בשנת 1881, היה האיש הבולט ביותר בין חובבי ציון בשנות השמונים והתשעים לצד פינסקר ואחד העם. קרא ליהודים לעלות לארץ ישראל, גם אם התנאים אינם אידיאלים. התנגד בתוקף לקריאתו של אחד העם להקמת מרכז לאומי תרבותי ליהודים בארץ ישראל. היה ממקימי הוועד האודיסאי, תמך בהרצל בפעילותו המדינית, אך שם דגש על עבודה מעשית בארץ ישראל.
נפטר באודסה בשנת 1910.